线缺陷载流子动力学模拟的解决之道

第三代半导体材料（如SiC、GaN和Ga₂O₃）作为宽禁带半导体的代表，凭借其高热导率、高击穿场强和耐高温辐射等特性，在新能源、5G通信和轨道交通等领域展现出显著优势。然而，这类材料的制备过程（如异质外延生长）常因晶格失配和热应力产生高密度线缺陷，其中螺位错和刃位错尤为典型。线缺陷的存在很可能影响载流子的非辐射复合，并成为制约器件效率提升的核心因素。

当前针对线缺陷对载流子动力学影响的微观机制研究面临双重挑战：从实验层面看，不同线缺陷的复合效率与其原子构型、电荷态和应力场的关联尚存争议；从理论计算层面看，相比于已经发展成熟的点缺陷计算模拟的框架，线缺陷的计算还存在诸多难点。

开发了一种位置补丁方案来获取热平衡下大型（约 5000 个原子）系统的原子位置，把该方案应用到GaN位错体系并结合折叠谱以及高斯基组计算方法，得到了包含大约5000原子位错体系的波函数，发现位错波函数是非常稳定的扩展态，不受原子位置扰动而发生局域化。

Fig. 1︱Geometry structure and electronic structure of GaN screw dislocation.

开发了一种动力学矩阵补丁方法来计算大体系（大于 1000 个原子）位错系统的声子谱。此计算方法采用分而治之的思想，对位错体系采取分块计算的方法成功计算了位错声子谱，发现位错核会在30 meV处产生一个声子峰，这些声子将参与载流子的跃迁。

Fig. 2︱The schematic diagram of dynamic matrix patching method and the resulting phonon DOS.

计算点缺陷的方法主要基于局域态方法，如计算Marcus理论、绝热近似方法，以及静态耦合等理论。因此，这些方法不能应用于位错体系（扩展态），只能采用非绝热分子动力学的方法（NAMD）计算，然而目前的非绝热分子动力学只能计算较小的体系。利用PWmat用于计算超大系统的非绝热分子动力学计算方法，结合位错声子谱和电声耦合常数的计算，成功计算了位错缺陷态引起的载流子复合效应，发现位错是高效的载流子复合中心，在常温下载流子寿命约为几个皮秒。

Fig. 3︱Charge transition probability calculated from the large-scale NAMD.

载流子高效复合的物理机制在于位错带电后（n-type GaN），会在周围空间形成一个势阱，由此吸引少数空穴发生复合。当载流子浓度为 ~ 10¹⁷ cm^-3时，计算出的势阱屏蔽长度大约为50 nm，和实验观测结果保持一致。

Fig. 4︱The carrier capture mechanism and potential profiles of a screw dislocation.

这项研究为线缺陷电子性质和载流子动力学的第一性原理计算铺平了道路。