JPCL：光调控固体结构相变的逆设计

     

外场诱导结构相变在实现新型易失性存储、电阻存储等快速相变存储器件中具有潜在的应用价值而被广泛关注。光激发已经成为一种操控材料相变的重要手段，其中涉及电荷、自旋、轨道和晶格等各种自由度之间的相互纠缠。近期，虽然有诸多实验，如超快时间分辨X射线(或电子衍射)技术和时间-角分辨光电子能谱(tr-ARPES)，分别从原子角度和能带角度都揭示了光诱导结构相变的过程，然而，在实验中同时测量原子尺度位移和电子结构的超快动态演化仍然存在较大困难，如何精确调控结构相变依旧是该领域的重要问题。

本文侧重于近期在理解光诱导结构相变中涉及的超快过程方面的进展，并提出了一种精确操控此类相变的策略。先前工作已经证明，占据空的反键合或成键态的光激发载流子会产生原子驱动力，从而导致相关键的伸展或缩短，进而引发原子的集体和相干运动，产生结构相变。例如，IrTe₂和VO₂中的相变，以及硅中的非热融化，都可以通过光激发电子占据特定局部成键态或反键态来解释。这些案例揭示了激光诱导结构相变的电子轨道选择性特性。基于这一理解，我们提出了一种逆向设计方案，通过调控相关电子轨道选择性光激发来实现或阻止结构相变。以上所有的计算模拟均来自于软件PWmat。