Science Advances：实验与理论计算结合研究Pb纳米晶体中的孪晶成核与传播过程
孪晶是材料在机械载荷、电子离子辐照、激光冲击、加热等外界刺 激下最常见的结构变化之一，有孪晶结构的纳米晶体可以展现出一些优越性能，比如高机械强度、高热稳定性、高电导率、显著的光发射性能、高催化活性等等。因此，深入理解纳米晶体中的孪晶相关机理能有效地帮助人们根据不同需求设计相应的纳米材料结构。然而，当前人们对纳米晶体中的孪晶成核与传播机制还缺乏理解，这主要是因为缺乏可同时实现孪晶激发与原子成像的技术手段。
为解决这一问题，美国劳伦斯伯克利国家实验室郑海梅教授课题组利用毫秒时间分辨的原位透射电镜表征技术，揭示了Pb纳米晶体中的孪晶成核与传播过程，并结合理论计算，系统诠释了孪晶的形成机理，相关论文发表在Science Advances期刊上，张秋波和宋志刚为共同一作。研究发现，相邻两层原子发生相对运动的“交换运动”是孪晶成核的主要原因，同时此交换运动作为孪晶传播的基础单元。结合PWmat的第一性原理计算发现，此交换运动来自于面心立方Pb晶体结构的一个声子本征模，在纳米晶体的量子尺寸效应下，此模式得到显著增强。
文章主要内容包括：
一、Pb纳米晶体中单晶与孪晶之间结构波动的直接观测
如图1所示，在0到0.1s内，单晶经过孪晶成核，形成三层的孪晶胚胎；在0.1到0.15秒内经过孪晶传播，形成单个孪晶；随后，在0.15到0.5秒内，结构在多孪晶与单孪晶之间波动；最后，在0.5到0.75秒内结构变回单个孪晶。
图1. Pb纳米晶体中单晶、孪晶结构波动的直接观测
二、孪晶成核的直接观测，展示了三层孪晶胚胎的形成过程。
如图2所示，首先在0到0.3秒时间内，第二层的部分原子向左滑移，在端点处形成位错；随后，第二三层原子经过弛豫后形成孪晶胚胎；最终，第二三层原子向相反方向各移动了约1 Å，就像是两层原子交换了位置，因此这种运动被命名为“交换运动”。
图2. 孪晶成核的直接观测
三、孪晶传播的直接观测，发现交换运动作为孪晶传播的基础单元
如图3所示，首先，在单晶上同时出现两处交换运动，形成一个6层孪晶；然后，再出现另一处交换运动，形成一个3层孪晶，整体形成一个4重平行孪晶结构；最后，3层孪晶与6层孪晶之间的两层原子发生交换运动，最终形成一个12层的孪晶结构。
图3 孪晶传播的直接观测
四、孪晶过程中交换运动的理论研究，发现此交换运动对应声子本征振动模式
如图4所示，T点处的声子模式较软，其本征振动模式正巧是一种交换运动模式。而且由于量子尺寸效应，长波声子模式被抑制，在此10 nm尺寸的纳米晶体中，这种交换模式声子得以大大增强。
图4. FCC结构Pb的声子谱与声子本征振动模式
文献链接：
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北京龙讯旷腾科技有限公司是成立于2015年的国家高新技术企业，是国内材料计算模拟工具软件研发创新的领导者，致力于开发满足“工业4.0”所需的原子精度材料研发Q-CAD（quantum-computer aided design）软件。公司自主开发的量子材料计算软件PWmat（平面波赝势方法并基于GPU加速）可以进行电子结构计算和从头算分子动力学模拟，适用于晶体、缺陷体系、半导体体系、金属体系、纳米体系、量子点、团簇和分子体系等。
