电势驱动2D过渡金属二硫化物的半导体-金属相变

二维过渡金属二硫化物（TMDs）一般具有多种相，如2H、1T和1T’相，不同相的结构、稳定性与性质各不相同，应用场景也不尽相同。TMDs不同相之间的相变问题一直是材料学、物理学等领域的一个研究热点和难点。在所有相变策略中，栅压调控相变因为对材料本身无损伤而引人注目，实验上也广泛使用。这种调控方法类似于电池的充放电过程，当充电时，材料的物性就会改变；不同程度的电量，材料的物性都不一样。理论上，栅压调控相变策略是在恒定电压或电势条件实现，为了更好地符合实验实际的理论模拟也应该基于恒定电势条件。然而，这种恒定电势条件的模拟用通常的密度泛函理论（DFT）无法实现，之前的研究主要是通过往研究体系中加入恒定的电荷来模拟（固定电荷法），而不是恒定电势的模拟。这种固定电荷法无法直接提供电势诱导TMDs相变过程的电荷转移与电子结构演变图像，甚至在一些研究体系中会给出错误的结果。

基于此，西安交通大学高国平副教授和张胜利教授等人中采用自主开发的基于巨正则密度泛函理论的固定电势法来解决恒电势相变模拟问题，并以MoTe₂为例来研究电势诱导相变的物理机制，加深了对电势诱导半导体-金属/半金属相变机理的理解，能够给实验研究者提供真实相变过程中晶体结构、电荷和能量演变图像。恒电势方法已经在PWmat软件中实现，该方法通过固定费米能级的自洽场密度泛函理论计算得到轨道占据数，从而在自洽迭代的过程中调整体系的带电量。直接巨正则计算以及有效的实施溶剂模型（包括线性泊松-玻尔兹曼方程）可以使恒电势计算快速进行。另外可以使用Hellman-Feynman力来指导分子动力学、原子弛豫和NEB计算。对于一个给定的电势，与固定电荷方法相比，恒电势方法的计算成本仅高出约50%。为了让大家能方便快速使用恒电势方法，PWmat的在线可视化提交模块Q-Flow已经实现了该方法，通过拖拽组件的方式即可完成恒电势计算。同时，我们还针对恒电势方法提供了教学视频。