基于FDTD方法的SiO2基Ag@Au薄膜光学性能分析
本文摘要：（由ai生成）
本文研究了贵金属纳米结构在光学和生物技术应用中的潜力，特别是金纳米棒的局域电场增强效应。利用FDTD方法和Lumerical软件模拟了SiO2基的Ag@Au薄膜材料的光学行为，包括吸收、散射等特性。通过调整光源波长和材料参数，可有效控制其光学性质。研究为实验设计提供了理论指导，展示了贵金属纳米结构在光学和生物技术领域的广泛应用前景。
米粒子往往有着不同于那些相应的大块材料的特性。从稀有元素到过渡元素的金属纳米粒子在催化剂、光学、磁学、传感器等方面都表现出了优异的性能[1]。目前在功能性纳米物质的研究上取得了很大的进展，但仍有很多需要探索的课题和问题需要解决。
贵金属纳米结构在受到其表面等离子体波长照射激发时，其近表面区域的电场相对于距离表面较远区域有着较大的增强。对于金纳米棒来说，这种局域电场的增强，以及它们的消光截面等，是实现其潜在光学和生物技术应用的关键，硅基Ag@Au主要属性见表1。
表1 FDTD模拟参数
Table 1 FDTD simulation parameters
定义参数名称 | 表达式 | 物理参数描述 |
lamda | 400nm-1000nm | 激光入射波长 |
fre | u/lamda | 频率 |
n_water | 1.33 | 溶液折射率 |
k | 2*pi/lamda*1.33 | 波矢大小 |
E0 | 1[V/m] | 入射电场幅值 |
时域有限差分法（Finite-Difference Time-Domain Method，FDTD），利用有Lumerical FDTD仿真软件建立了三维SiO2基的Au@Ag薄膜材料分析模型，对材料的吸收截面、散射截面、消光截面，反射率以及透射率等行为进行了数值模拟，得出相应的光学的关系，
模型主要参数如下：
Ag@Au模型尺寸：Ag核直径D=40nm；Au壳层厚度D2=2.5nm 折射率参数取自Johnson和Christy等人[2]的复折射率实验数据
SiO2基材料：厚度L=10nm 折射率1.6
对于绝大多数贵金属纳米颗粒产生的局域等离子共振场而言，它们的等离子体模型在具体上可以描述为自由电子气以正电的离子核作为中心，发生带间跃迁运动[3]，贵金属纳米颗粒的带间跃迁集中在可见光区，晶格势能和电子间相互作用力不作考虑。自由电子气的介电函数为：
式（1）为自由电子气等离子体频率，（2）为自由电子气的介电函数。在实际的模型中，由于存在很大的趋肤效应，实验数据也往往不同，并不容易提取金属的介电函数，所以目前主流数据均采用Johnson和Christy等人[2]的复折射率实验数据，以此来计算SERS对应的贵金属纳米材料中金和银的实部、虚部折射率以及介电常数等标准化参数来指导实验的可靠性。
图1 三维Ag@Au模型
模型仿真界面如图2所示，分别以FDTD层、散射截面监视器、光源、吸收截面监视器和网格组成，需要注意的是，最小层网格精度需设置1nm以下，散射截面监视器范围应大于光源范围，折射率监视器应高于光源水平面，吸收截面监视器应设置在模型的近场范围，透射率监视器则没有过多的限制要求，需要注意的是，若想要期望模型反射率+透射率=1，此时需严格定义所有涉及到的反射边界与透射边界的范围与误差。
对于中心对称结构，将最小边界条件和最大边界条件分别设置为“对称”和“反对称”条件。以此来简化模型复杂性，提高运算精度。
图2 三维Ag@Au模型光学仿真示意图
其中，模型的光源设置以及Ag核体材料的拟合如图3所示，将激发光源波长采样区间设定为400nm-100nm；对于材料的拟合以Ag为主，将最大系数调整为12以减小其误差。
图3模型的光源设置，以及Ag拟合分析
其吸收、散射截面如图4所示，吸收截面以-Re表示。
图4 散射截面(绿)与吸收截面(蓝)
表面的Ag@Au表面反射率以及Au透过率计算结果如图5和图6所示。
图5 Ag@Au的表面反射率与波长关系曲线
图6 Au的透射率与其波长关系曲线
参考文献：
[1] Wu Q, Miao W-S, Zhang Y-D, et al. Mechanical properties of nanomaterials: A review[J]. Nanotechnology Reviews, 2020, 9(1): 259-273.
[2] Johnson P B, Christy R W. Optical constants of the noble metals[J]. Physical Review B, 1972, 6(12): 4370-4379.
[3]Santos E. On the analogy between stochastic electrodynamics and nonrelativistic quantum electrodynamics[J]. The European Physical Journal Plus, 2022, 137(12): 1302.
