70MPa IV型高压储氢容器爆破模拟与实验验证
本文来源：700 bar type IV high pressure hydrogen storagevessel burst e Simulation and experimentalvalidation
摘要
文中描述的损伤模型用于预测 IV 型高压储氢罐的爆破压力和爆破模式。确保机械强度的复合壳形状（以及每个点的纤维取向）来自插件式缠绕复合材料建模器。有限元模拟不仅可以预测容器的整体行为（承受不断增加的内部压力时的径向和轴向位移、爆破压力值），还可以预测层合板尺度上的损伤模式。因此，它们能够解释诸如由于内衬和复合壳之间存在间隙而导致的非线性现象，或者由于圆顶处的分层而可能出现的泄漏等现象，并提供每个复合层中的应变水平。
导言
氢是石油和天然气等传统能源最发达的替代品之一。它具有很大的优势，例如准无限源（seas）和无温室气体排放。十多年来，这种方式一直是研发工作的重点。储氢仍然是燃料电池应用大规模部署的关键问题。有不同的方法来储存氢，例如液体储罐[1]、聚合物和复合泡沫[2]，金属氢化物[3]、气态高压力储存容器[4].今天，使用高压容器储存氢气是最成熟的技术。四种不同的高压容器[5]迄今为止开发的有：1)I型：金属容器；2)II型：用Fibree Re SinComposite包裹的厚金属衬里箍；3）III型：用纤维树脂复合材料完全包裹的金属衬里和4）IV型：聚合物衬垫完全包裹纤维树脂复合材料。如今，用IV型容器在高压下储存气态氢气被认为是解决大多数技术问题的方法。为了有效，这种储存必须在高压下进行（35MPa以上70MPa适用于车载应用）。最近的发展70MPa IV型容器已展示出非常有利的结果（高循环阻力、爆破压力、氢气密封性、重量和体积存储上限……）。为了实现商业部署，该技术需要进行研究和开发，以降低成本并提高当前高压容器的性能、可靠性和耐用性。内部压力产生高机械应力，导致碳纤维的大量使用。复合材料占船舶最终成本的50%至70%（图1)。
图1E IV型压力容器的成本重新分配（QUANTUM，美国）
复合材料质量和结构的优化将显著降低氢能的成本。需要改进数值模拟，因为今天大多数研究部门都使用简化的模型，通常远离实际问题（复杂的铺层和材料结构，非常厚的复合材料零件）。本文介绍的工作是OSIRHYS IV项目的一部分，由法国国家研究机构(ANR)通过“Hy drog ne et Piles可燃”计划（HPAC计划）支持。本项目的目的是阐明高压容器复合材料设计和计算的不确定性和近似值。该项目致力于世卫组织设计和模拟链。它旨在改进材料表征、行为模拟和储罐设计。OSIRHYS IV 项目的目标是开发和验证复合材料高压设计的模型和方法。面对此类压力容器设计的广泛可能性（材料、拓扑结构、工艺技术、复合材料铺设、缠绕角度），决定将本研究限制在特定的拓扑结构、材料和缠绕工艺。
这种方法的目的是获得知识，更好地理解这些压力容器的行为，以便找出与制造过程相关的设计规则和有效的优化技术。在扩大设计参数并最终解决工业和经济利益之前，这一初步步骤至关重要。当前的模拟限制与不同的模型和行为不确定性有关。
例如，可以引用以下方面：
-叠层设计，特别是在端部闭合演变区域（厚度演变[6 e8]，基于Clairaut方程或非测地线技术的测地线轨迹的缠绕角演化[9]，层叠加，滑移参数，…）
-有限元模型中元素类型的选择。壳元件主要适用于分析薄到中等厚的壳结构，而固体元件更适合于精确计算，尽管它们在绕网过程中使用更费力，这在优化过程中显得过于耗时。另一个限制是关于轴对称模型的准确性，以忠实地模拟复合循环周期行为。
-损坏模型。优化过程必须考虑到结构中发生的所有损伤机制。复合材料结构的损伤模型。例如，更复杂的方法是基于微尺度的[10]，但受到其复杂性和数值成本的限制。此外，宏观模型[11]似乎更适合于复杂和大型结构，但仍需在压力容器上进行测试。
在本文中，给出了对 IV 型压力容器进行爆破模拟的结果。采用一种专用于缠绕复合材料结构的连续损伤模型[12,13]来准确模拟材料行为。压力容器有限元模型是使用商业软件 ABAQUS 建立的。主要在封头处的复杂缠绕复合材料几何形状和取向是通过使用特定的 ABAQUS 子程序（ABAQUS 缠绕复合材料建模器）来管理的。进行了两种类型的模拟，一种在三维框架中进行，另一种使用轴对称单元。这两种模拟的目的是比较每种有限元建模的优势，主要在损伤描述和计算成本方面。在这项工作中使用的特定连续损伤模型能够正确模拟损伤状态，不仅可以预测爆破压力，还可以预测安全/不安全爆破（无金属凸台喷射/有金属凸台喷射）。该损伤模型在不可逆过程热力学框架内采用固定损伤方向方法来模拟缠绕复合材料的损伤模式（纤维断裂、基体开裂、面外损伤、剪切相关损伤）。此外，还考虑了初始和诱导各向异性、残余剪切应变和粘度。关于此损伤模型（公式化、识别）的详细信息可在参考文献[12,13]中找到。其突出特点如下：
该模型能够区分不同的损伤模式（纤维为脆性断裂、纤维-基体界面该模型能够区分不同的损伤模式（纤维的脆性断裂、纤维-基体界面以及面外断裂）以及由于基体微裂纹导致的渐进性退化。为了更好地表示剪切行为，还引入了另外两种现象：基体粘度和永久剪切应变。
假设每个损伤构型都可以分解为一组标量损伤变量，这些变量与与正交各向异性轴相关的给定方向相关联。由交叉层的不可逆滑动引起的永久应变以及粘性行为由特定的标量变量考虑在内。
●张量函数表示理论是从张量不变量建立热力学势（每单位体积的
应变能）的指南。
●与不同阈值函数相关的正态性规则被发现足够灵活，可以模拟两
种类型的损伤演化（脆性和渐进性）和永久应变演化。关于粘度，假设一旦施加剪切应变就会发生。
●由于有必要从代表压力容器的样品中识别模型参数，因此实施了一种特定的制造工艺来制造由缠绕复合材料制成的板。对[0 o]、[0 o、90 o]和[±45 o]样品进行的拉伸试验提供了对参数的访问。
●为了克服众所周知的使用软化损伤本构关系的网格依赖性，选择了一种简单的延迟效应技术（即粘性损伤演化）。与更复杂的方法如非局部模型不同，这种技术可以很容易地在用户MateriALS子程序中实现。本文对Duvaut-Lions格式进行了推广[14]以与参考文献中类似的方式使用。[15]：每个“瞬时”损伤变量r由一个等效的正则化的rv代替，其演化由下式给出r.v=1/t（R-RV），其中re t是与正则化损伤相关的特征时间。该参数（引入了对应变速率的依赖性）必须从对含有应力集中器的样品进行的试验中确定[12,13].该模型已通过模拟缺口伤口复合材料样品在拉伸至断裂下的行为得到验证。已经发现，不仅可以准确地预测全局机械响应（载荷与位移曲线）以及局部损伤模式（与来自数字图像相关的显微照片或图片的比较）。通过模拟复杂高压容器的损伤机制和整体力学行为，完成了对“简单样品”的验证。本文讨论后一个问题，这是Osirhy s IV（模拟工具比较）项目的核心。在第一部分中，介绍了储罐的几何形状，以及载荷和边界条件。重点是穹顶中复杂绕组取向的模拟。通过比较模拟结构和实际结构的质量，验证了win ding模型。在第二部分中，进行了全局位移和爆破压力的模拟，并与实验数据进行了比较。层尺度的大坝年龄图可以解释储罐的具体断裂模式。
储罐有限元建模
几何模型
卷绕式压力容器是复杂结构，因为（i）它们是具有大量界面的多材料结构，（ii）它们包含复杂的层序，（iii）圆顶形状取决于复合材料层的厚度及其在圆柱形部件中的堆叠顺序。国内影响整个结构的行为（变形、爆破压力、爆破模式）。IV型压力容器的内部容积为2.5升。它由三个不同的部分组成：由316L不锈钢制成的金属凸台、聚合物衬里（PA6）和碳纤维/环氧复合材料外壳。每个部件（或材料）在结构中都有确定的功能：金属凸台将结构与外部连接以进行加油操作（例如），衬里用于确保结构的密封性。复合材料壳体具有机械功能：它赋予结构热机械强度。图2表示这种类型的容器的示意图。据报道，已经对气瓶进行了爆炸测试图2.可能出现两种突发模式
图2E IV型压力容器。
●安全模式：圆柱形部件出现故障，金属凸台向内移动。这种爆裂是由于圆周层中的纤维断裂。其他复合损伤模式，如基体开裂和分层，对这种爆裂模式的影响很小。这种故障的特征是在达到最大位移点后，在储罐上测量的轴向位移急剧减小。
●不安全模式：由于圆顶故障，金属凸台弹出。这种结构破坏的原因是螺旋层的纤维断裂，但其他损伤模式（主要是基体开裂）的贡献可能是由于纤维过载而将爆裂模式从安全转变为不安全的决定性因素。为了正确模拟这种类型的故障，需要对所有损坏模式进行完整描述。
图3 突发模式（安全和不安全）。
五只气瓶已经准备好爆炸了。突发模式对每个坦克都是安全的。爆破压力平均值为1750bar，标准偏差为27bar。FEA计算的输入数据是衬里和金属凸台的尺寸（两个凸台端部之间为320 mm，衬里的外径为114 mm）。根据该几何图形，使用ABAQUS软件的缠绕复合材料模型（WCM）插件对复合材料外壳进行了建模。复合材料壳体的几何形状是逐层自动生成的。每一层都是从先前生成的层的表面生成的（或者在第一层的情况下是线性表面）。WCMplug-in的输入数据是圆柱体部分中的层缠绕角θ和层厚度t。在每一层，WCM分配对应于角度对±θ的材料属性，对应于由于纤维缠绕工艺。一个“伪e层”（对±θ）采用以下形式[16](图4a)：因此，每一层都被认为是一个取向±θ的多层：插件WCM将材料弹性特性分配给每个角度θ，使得与该角度相关的刚度矩阵对应于层θ和层θ的组装（没有弯曲和拉伸应变之间的耦合，也没有平面剪切应变）。关于内部结构，重要的是这些角度不沿着该部分演变，从施加在圆柱形部分中的初始值θ到层端点处的90°（即垂直于血管轴）。在这一点上，复合细丝绕着极转动，回到圆柱形部分。软件使用以下方程计算沿圆顶的角度演变：
其中R是从压力容器轴线到层中当前点的径向距离，R o是从轴线到转向点的径向距离，Rtl是圆顶-圆柱体切线处的半径（图4b），δ是控制缠绕大地测量的参数[17].如果δ选择等于零（无摩擦绕组模式），则方程（1）对应于经典的Clairaut公式[6].考虑摩擦（δ≠0）允许人们选择转折点的位置。指数n调整摩擦项的影响。穹顶内层厚度t的演变与缠绕角有关(2).
图4e a）长丝卷绕过程（±θ层的纱线定位）。b）用于圆顶中角度计算的角度几何数据。
ttl为切线处的厚度（R¼Rtl），qtl为切线处的缠绕角（R¼Rtl），qr为当前半径(R)处的缠绕角，BW为螺旋带宽度。这最后一个参数控制了在周转点的厚度增长。尽管WMC很有效，但在实际的壳体复合材料尺寸和WCM模拟的尺寸之间可能会观察到一些差异。主要的区别是图层停止点的位置：模型图层通常比实际图层短。
这种差异可以通过与X射线照片的比较来观察。这种差异可能是由于对纱线滑动的不正确估计，需要 通 过 手 动 移 动 层 端 来 使 模 型 几 何 形 状 适 应 实 际 几 何 形 状 。
图5e模拟的复合材料壳体与x射线观测结果的比较。
图5显示了两个圆顶的网格（轴对称模型），一旦几何尺寸被校正。可以注意到，实际坦克是不对称的。这种不对称可以通过插件WCM来模拟：每个圆顶被单独处理，使得每个模拟层的长度接近实际层。水箱的不同部分放在一起，假设衬里和金属凸台之间完美连接。一方面在复合材料与另一方面在衬里和金属凸台之间施加类似铁的连接。该连接迫使两个重合部分的节点的位移相等。生成的模型如中所示图6比较了两种不同版本的油轮模型。这些不同的模型（shell和3D）允许比较每种配置的结果和计算成本。表1显示了两种模型（轴对称和3D）的特征。
选择轴对称二次三角形（CAX6）和三维线性四面体（C3D6）有限元，以实现网格与复杂圆顶几何形状之间的满意匹配。在3d情况下，为了减少计算时间，已经选择了线性元素。作为初步验证，将模拟储罐质量（复合材料、凸台、衬里）与真 实 值 进 行 比 较 （ 图7)。有限元模型给出的复合材料壳体质量为1.81997 kg，与实际质量（1.819 kg）非常接近。
图7 e质量比较。
给出了两种材料的杨氏模量、泊松比和密度表2.塑性硬化由实验数据确定，并认为是线性的(图8)。
图8e金属凸台塑性行为(a)和识别(b).
由于金属凸台中的应变较低，从拉伸曲线的开始就确定了塑性行为。就碳/环氧树脂复合材料而言，其横向各向同性弹性由中给出的参数表征表3。假设该材料具有复杂的损伤特征（纤维断裂、基体开裂、剪切损伤、分层、永久应变、基体粘度等），这些特征由参考文献中提出的特定损伤模型捕获。[12,13].该模型是使用固定方向损伤方法建立的：dama gepref-erential方向（与材料结构相关）a被重新选择并与代表损伤/残余应变演化的标量变量相关联。这些耦合（固定方向/损伤变量）是热力学势表达式的起点。
从[08]、[02,902]和[±454]平面平行六面体样品的一系列拉伸试验中确定模型参数，并与相同性质的试验进行比较，用于确定与起始和动力学相关的损伤模型参数。值得一提的是，虽然这些样品是从缠绕在心轴上的板上切割下来的，然后放平并固化，因此代表了储罐。●0o用于识别纤维断裂的损伤阈值和演化参数（脆性机制）。●[0o,90o]序列允许识别基体开裂损伤参数。与90 o样品不同，[0o，90 o]样品不会发生剧烈断裂（多亏了0 oplies）。然后可以研究基体裂纹演化及其对整体刚度的影响。●[±45°]伤口样本用于识别弥漫性损伤参数、残余应变和粘度。比较真实和模拟的刚度损失，以识别扩散损伤参数。残余应变与总应变的关系提供了控制残余应变演变的参数。一旦这些参数被重新识别，弛豫时间和模量就被校准，以正确地模拟粘性卸载部分。有关该鉴定程序的详细信息，请参见参考文献。[12,13].边界条件和载荷所选择的边界条件是：（i）凸台端的约束自由度（等于零）和（ii）自由另一端的自由度（图9)。容器的内表面通过增加内压力斜坡加载，范围从0到2000巴，速率为8巴/秒（图2)。有限元分析模拟了轴向位移（bossends的相对位移）和径向位移（圆柱形部分中部的膨胀），见图9。
图9 e边界条件和测量的位移。
内压下储罐的行为和爆裂模拟
本节研究压力容器的行为。首先将位移曲线与模拟结果进行比较。利用轴对称模拟对不同的现象进行了分析和解释。位移曲线图10比较了实验和模拟（轴向和径向）位移曲线
图10 e爆破试验模拟及与实验数据的比较
（在五次爆破试验中，图10显示了最接近平均行为的“参考测试”。实验位移用实线绘制，模拟位移用虚线绘制。位移由LVDT传感器测量：一个传感器放在金属底座上记录轴向位移，另一个传感器放在圆柱形部分的中间测量径向膨胀。选择检测模拟爆破的标准是轴向和径向位移的发散。轴向位移的斜率变为零（水平切线）的点被认为是爆发力矩。注位移曲线发散的形状给出了重要的信息，即爆裂模式：当金属凸台向内移动时，该模式是“安全的”（轴向位移下降），如果金属凸台被弹出（轴向位移下降），则该模式是“不安全的”。可以看出，该模型预测爆裂压力为1620巴。此时的轴向位移开始减小，这表明asafe b urstmode。爆裂是由圆柱形部分所有周向层的断裂引起的：纤维断裂控制了压力容器中的爆裂现象。然而，模拟低估了实际爆破压力：实验平均值为1750bar。由于3D模拟提供了相同的结果，下面的结果对应于轴对称情况，这是较少的计算时间消耗。注意，实验轴向位移曲线在一开始就表现出很强的非线性，这不能被FEmodel考虑在内。这种现象可能是由于金属凸台和复合材料壳体之间存在初始间隙，这是由缠绕过程后的固化循环引起的：由于复合材料和钢的膨胀之间的差异，在过程的冷却阶段出现高应力梯度，导致间隙的形成。X射线观测证实了这种间隙的存在（图11)。间隙存在的假设可以通过有限元模拟得到证实：通过使复合材料壳体更长，从而在凸台和衬里与复合材料壳体之间产生间隙，引入了 类 似 间 隙 的 流 动 。已 经 考 虑 了 两 个 部 分 之 间 的 完 美 接 触 。
图11ex射线显微图：间隙位置(a)位移模拟
图11b示出了在复合材料壳体中没有损伤和间隙为0.125 mm的情况下通过模拟给出的结果。可以看出，径向位移显然不受该间隙存在的影响，保持不变，但轴向位移表现出与该间隙本身相似的初始非线性。注，在在图10中，从大约500巴。这种非线性可以考虑两个来源。首先，提出了金属凸台塑性的作用（钢的塑性对无花果11E X射线显微照相术：间隙位置（a）引入间隙的位移模拟（b）。轴向行为）。图12确实显示了金属凸台颈部区域的高水平塑性应变。由于塑性应变水平受凸台形状的影响很大，这一结果为设计人员提供了信息。
局部损伤机制
轴向位移非线性的另一种解释是复合材料损伤的开始。图13显示了650bar下的扩散损伤（基体微裂纹、纤维-ma-trix脱粘等）水平。可以看出，这种类型的损伤不仅可以在圆柱形部分发现，也可以在圆顶中发现（红色虚线（在web版本中）），并且可以部分解释轴向位移的非线性。图10还显示了1500巴压力引起的径向位移的变化。经模拟证实（图14），圆柱形部件圆周层中的纤维在接近1580bar的压力下开始破裂。首先，这些局部的破坏不会导致油罐爆炸：但是，由于载荷传递，周围的周向层迅速破裂，直到最终爆炸1620巴。参考文献中提出的损伤模型。[12，13]能够区分血管中发生的不同类型的损伤。鉴于图13表示扩散坝年龄（将几种现象分组为纤维/基体脱粘、基体微裂纹等）和图14 fibredam-age，图15（左）显示了平面外损伤（由垂直于复合材料壳体方向的应力引起的损伤
图12 e在600 bar处的等效塑性应变
图13 e在650 bar处的扩散损伤。
图14E在1580 bar、1600 bar和1620 bar下的纤维损伤（值1代表断裂纤维）。
并负责分层）。从该图中可以看出，这种损坏位于聚合物衬里和金属凸台之间的连接处附近（黑色实线）。尽管这种分层位置并不直观，但它可以通过实验观察得到证实：这种分层在接头和储罐外部之间形成了一条路径。在衬垫密封性损失的情况下（例如由于内窥镜检查发现的裂纹），红色箭头（在w eb中版本）在图15中），因此聚合物和金属接头断裂，这些局部裂纹区域路径可以被氢跟随并导致容器泄漏，正如在几次爆裂试验中观察到的那样（图15，右)。这个例子证明了连续损伤模型el[12，13]用于模拟容器中的复合行为，能够提供全局结果，如爆破压力、轴向和径向位移曲线，以及关于局部损伤的类型、位置和后果的信息。其他测试数据可以与模拟进行比较，以验证损伤模型。应变仪被卡在圆柱形部件上。然而，为储罐制造而实施的纤维缠绕工艺不能确保纤维丝束的完美对准，并导致表面不规则性和局部强不均匀性。光纤提供的应变水平更容易利用：
图15 e在爆破压力下的平面外损伤水平（左），通过内窥镜观察到的衬里裂纹（中）和爆破试验中相应的液体泄漏（右）。
图16 e真实和模拟应变比较（左）e含光纤的周向层的位置（右）（螺旋层为蓝色，周向层为红色）。（为了解释本图例中对颜色的参考资料，读者可以参考本文的网络版本。）
复合材料壳体内的应变由光纤记录，光纤在制造过程中缠绕在几个圆周层（方向90°）中。该设备在测试过程中实时提供光纤方向上准确 可 靠 的 应 变 测 量 。真 实 试 验 与 仿 真 的 比 较 如 所 示图16。局部模拟和实验结果之间的良好相关性可以观察到，特别是在外周层（C12和C17）。
结论
研制了FE Modelofa IV型创伤复合部位压力容器。为了正确模拟冲击试验，建立了一种损伤复合材料连续损伤模型[12,13]已被使用。得到的结果相当好：模拟爆破压力与实际爆破压力相差7.74%。在这种结构中，纤维断裂是最重要的损伤模式，因为它会导致储罐爆裂。即使这种模式驱动了爆裂过程，复杂损伤模型的使用也是由与基体开裂或分层相关的其他现象的存在和预测所证明的。这些损伤模式影响爆破压力和爆破模式。例如，飞机外的损坏会造成氢气泄漏，正如已经显示的那样。关于爆裂模式，圆顶中的基体开裂可以在金属凸台中确定弹射（或不弹射）。只有使用描述所有损伤模式的精确损伤模型才能做出这些预测。该模型的多尺度特性可以很好地预测全局行为，如位移或爆破压力，但也可以预测更多的局部现象，如不同损伤模式的开始、演变和局部化。这种对局部现象的描述允许解释特定的机制（氢泄漏、位移扰动等）。人们发现压力容器是一种非常复杂的结构，其行为受到大量现象的影响（金属凸台的塑性、复合材料行为、穹顶的几何形状和角度分布等）。要考虑的最重要的方面是对复合材料特性的完美了解。不可忽略的孔隙率和血管区纤维体积分数的波动使这变得复杂。未来的工作旨在研究纤维断裂的概率方法，以便以更精确的方式模拟爆裂。
